Tirer le meilleur parti des catalyseurs pour moteurs diesel
Le transport de marchandises est fortement tributaire des moteurs diesel. La combustion du carburant entraîne l’oxydation par les moteurs diesel d’une partie de l’azote présent dans l’air, ce qui provoque le rejet d’oxydes d’azote. Ces composés contribuent au smog, ce qui nuit à la qualité de l’air et à la santé publique. Les moteurs diesel sont équipés de catalyseurs pour réduire ces composés nocifs, mais les modèles actuels se dégradent avec le temps. Le projet CHASS(s’ouvre dans une nouvelle fenêtre), soutenu par le programme Actions Marie Skłodowska-Curie(s’ouvre dans une nouvelle fenêtre), a étudié les causes de la désactivation catalytique au niveau moléculaire.
Comprendre les zéolithes à base de cuivre
Les zéolithes sont des minéraux naturels dotés d’une structure cristalline microporeuse. Leurs propriétés structurelles et chimiques leur permettent d’être utilisés comme catalyseurs, c’est-à-dire qu’ils peuvent augmenter la vitesse d’une réaction chimique sans subir de changement chimique permanent. Outre les zéolithes naturelles, il existe de nombreux exemples synthétiques, notamment la zéolithe Cu(s’ouvre dans une nouvelle fenêtre) contenant du cuivre qui est la norme industrielle pour les moteurs diesel. Les zéolithes à base de Cu, en particulier les zéolithes à base de chabazite échangée contre du Cu (Cu-CHA) visées par le projet, sont capables de réduire les oxydes d’azote dans les gaz d’échappement des moteurs diesel, mais deux facteurs entraînent la dégradation du catalyseur au fil du temps. Lorsque les systèmes d’échappement des moteurs diesel deviennent trop chauds, en particulier au-delà de la plage de 150 à 500 °C où ils sont les plus performants, les zéolithes de Cu peuvent se décomposer. Ces catalyseurs sont également particulièrement sensibles au dioxyde de soufre (SO2), même en faible quantité, qui se forme souvent lors de la combustion du carburant diesel.
Approches complémentaires pour comprendre la désactivation catalytique
CHASS a réuni quatre doctorants, chacun ayant une approche distincte de la compréhension du comportement catalytique au niveau moléculaire. Des calculs de mécanique quantique ont permis une modélisation basée sur la théorie fonctionnelle de la densité(s’ouvre dans une nouvelle fenêtre) et ont été accompagnés d’expériences sur le flux du réacteur pour l’empoisonnement au soufre. Gloria Berlier, coordinatrice du projet, partage son point de vue: «Des calculs de mécanique quantique ont également été utilisés pour décrire au niveau atomique le vieillissement hydrothermique du catalyseur, construire un modèle microcinétique pour la désalumination(s’ouvre dans une nouvelle fenêtre) et aider à l’interprétation des effets de l’eau sur la réaction, étudiés expérimentalement.» CHASS a également développé des modèles en utilisant d’autres approches. Les résultats in situ et opératifs obtenus à l’aide de la caractérisation spectroscopique(s’ouvre dans une nouvelle fenêtre) ont permis de développer un modèle de désactivation du soufre, et la composition des matériaux et les données expérimentales ont permis d’élaborer des modèles de vieillissement hydrothermal des catalyseurs.
Des connaissances à l’échelle atomique
Les résultats du projet ont permis de mieux comprendre comment et pourquoi les catalyseurs des moteurs diesel se désactivent. Les catalyseurs sont dynamiques, ce qui représente un défi lorsqu’il s’agit de comprendre les voies de réorganisation atomique induites par une réaction. En calculant la distribution et diffusion des ions Cu(s’ouvre dans une nouvelle fenêtre) dans la zéolithe et en décrivant les mouvements des atomes d’aluminium dans le catalyseur, CHASS a fourni un aperçu unique des voies de réaction qui ont un impact sur le matériau Cu-CHA. «Nous avons identifié les sites de Cu les plus sensibles à l’empoisonnement par le soufre et proposé un mécanisme de réaction compatible avec les résultats expérimentaux. Nous avons montré que l’effet d’empoisonnement du soufre, sous forme de SO2, est très sensible à la composition et au prétraitement du catalyseur», explique Gloria Berlier. L’Europe prévoit d’éliminer progressivement les véhicules utilisant des combustibles fossiles après 2035, et les moteurs diesel devront être remplacés par une alternative verte, comme les moteurs à combustion d’hydrogène. Les travaux des chercheurs en début de carrière du projet CHASS ont ouvert la voie à des avancées de pointe dans le développement des nouveaux catalyseurs nécessaires aux futures technologies à faible teneur en carbone.
